富锂化合物因其潜在的高温超导特性，近年来成为凝聚态物理领域的研究热点。传统理论常借助“非核赝原子”（non-nuclear quasi atoms）模型来解释此类材料的物理机制。本研究利用吉林大学CALYPSO晶体结构预测方法与软件，在高压条件下发现热力学稳定的新型化合物Li7Ag。计算表明，其超导临界温度（Tc）高达40 K，突破了非氢体系超导体MgB2（39 K）的纪录。
该晶体呈现独特的Li8六面体框架结构。研究发现，Li8单元内部存在椭球状局域电荷分布。通过深入的第一性原理计算，揭示了这些间隙电荷的起源：它们并非源于传统电子化合物模型中的“非核赝原子”，而是由一种新型的成键模式形成，即锂原子的s轨道与pz轨道发生spz杂化，杂化后的轨道互相重叠，在结构间隙处局域化形成电子，进而驱动了多中心化学键的建立。
这项研究在富锂体系中首次提出轨道杂化驱动的多中心成键机制。该机制不仅为理解Li7Ag中间隙电荷的成因提供了全新理论视角，更为设计新型电子化合物材料开辟了新思路。此类成键机制很可能普遍存在于高压富锂体系，对于未来设计新型高温超导体具有重要参考意义。
图1 （a） Cmcm Li7Ag结构示意图。（b）Wannier函数投影揭示的Li8六面体单元内电子局域特征。（c）s轨道与pz轨道的杂化轨道示意图。（d）通过Li spz杂化轨道指向中心区域形成的多中心键示意图。
作者与期刊信息：
吉林大学物质模拟方法与软件重点实验室孙尧为本文第一作者，东北师范大学张守涛，吉林大学物质模拟方法与软件重点实验室钟鑫、刘寒雨为通讯作者，吉林大学物质模拟方法与软件重点实验室吴际润，吉林师范大学杨丽华为本文的合作者。
该成果发表于爱思唯尔（Elsevier）旗下新旗舰期刊《Computational Materials Today》。该期刊由马琰铭院士担任主编，致力于应对材料科学与工程在常规和极端条件下的前沿挑战，专注于报道最新颖的计算方法、理论模拟与创新设计，是连接数学、物理、化学、材料科学、信息技术及生命科学等多学科交叉创新的高影响力平台。
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//www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2950463525000110?via%3Dihub
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