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近日，竞彩足球比分-竞彩足球比分预测 新型电池物理与技术教育部重点实验室杜菲教授团队在钠离子电池杂化磷酸盐正极研究方面取得重要进展，相关成果以“Mechanistic Insights into Enhanced Capacity and Pure-Phase Formation in Fe-Based Mixed Phosphate Cathodes”为题，于2025年10月16日在线发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。

杂化磷酸盐正极Na₄Fe₃(PO₄)₂P₂O₇ (NFPP) 因其坚固的三维框架而成为钠离子电池正极的热门候选材料。然而NFPP的比容量较低，限制了其能量密度的发挥。这一问题主要源于合成过程中产生的非活性NaFePO₄杂相，此前大量研究致力于通过引入Fe空位或非活性元素掺杂等策略来消除杂相，然而这也同时导致了过渡金属位点的可用氧化还原电对数量降低，因此仍难以充分激发NFPP的容量。此外，关于NFPP中空位诱导杂相形成的内在机制仍不明确，深入理解该机制对于推动NFPP的工业化生产至关重要。

在本工作中，研究团队首先通过大量文献总结提炼出高容量正极材料的设计准则，将每摩尔材料中可用氧化还原电对数定义为C，最大可脱出离子数定义为I，同时引入电化学活性系数η=C/I，发现在给定体系下η=1对应的元素组分具有该体系下的最高容量。研究团队利用这一准则对NFPP进行V取代得到Na_3.6Fe_2.6V_0.4(PO₄)₂P₂O₇ (NF_2.6V_0.4PP)，将其容量由91.8 mAh g^-1提升至创纪录的124.6 mAh g^-1。研究表明容量的提升主要归因于两个因素，一方面，通过V²⁺/V³⁺/V⁴⁺多电子转移大幅提升了C值，成功激发Na4脱出。另一方面，V掺杂引起部分Fe²⁺由高自旋态转变为向低自旋态，这一变化缩短了Fe-O键长，增强了Fe在FeO₆八面体中的结合能，因此提高了Fe空位形成能，消除了合成过程中的非活性NaFePO₄杂相。上述两个方面共同提升了NFPP的氧化还原电对数，使η值由0.72提升值0.85，因而大幅提升了容量。此外，NF_2.6V_0.4PP表现出卓越的倍率和循环性能，在50 C倍率下容量为80.6 mAh g^-1，并在11,000次循环后容量保持率达91.3%。Na||NF_2.6V_0.4PP软包电池展现出187.3 Wh kg^-1的高能量密度（基于正负极材料总质量）。这些研究成果对理解更广泛聚阴离子正极的容量瓶颈具有重要意义，并为开发高能量密度钠离子电池提供了新途径。

文章第一作者为竞彩足球比分-竞彩足球比分预测 博士研究生宋万德。通讯作者为竞彩足球比分-竞彩足球比分预测 杜菲教授、赵硕卿研究员、西安交通大学滑纬博教授、桂林理工大学明星教授。该工作得到了国家自然科学基金等项目的大力支持。

全文链接：

//doi.org/10.1021/jacs.5c08636